我院仿生催化項目獲2010年度湖南省自然科學獎一等獎
通訊員: 發布時間:2011-02-23 浏覽量:次
我院仿生催化項目獲2010年度湖南省自然科學獎一等獎
我院先進催化教育部工程研究中心仿生催化課題組郭燦城、劉強、陳慶雲等完成的“卟啉化合物的合成及其仿生催化烴類氧化研究”項目獲2010年度湖南省自然科學獎一等獎。在2011年2月14日的湖南省科學技術獎勵大會上,湖南省委書記,省長等領導同志給全省8個自然科學一等獎和其它獲獎項目頒發了獲獎證書。我院博士生導師郭燦城教授代表課題組接受了獲獎證書。
該項目組從1989年開始,圍繞金屬卟啉仿生催化碳氫化合物氧化中催化劑作用機理、分子氧活化過程、仿生催化工藝和催化劑制備新方法四個基本科學問題進行系統研究,獲得了系列新發現。本項目主要成果如下:
①首次發現合成穩定的μ-氧雙錳卟啉新化合物的方法并獲得了制備一步反應合成μ-氧雙金屬卟啉的簡單方法;通過卟啉合成方法學和合成機理研究,獲得了制備金屬卟啉的新方法。
②發現μ-氧雙金屬卟啉在一定條件下具有催化碳氫化合物氧化的能力。在此基礎上,系統研究了μ-氧雙金屬卟啉催化性能與金屬原子電子構型關系以及在不同氧化劑中的反應動力學,建立了以μ-氧代雙金屬卟啉作為細胞色素P-450酶的模拟反應體系。
③提出了金屬卟啉催化與自氧化是經過同一高價金屬氧正離子自由基中間體競争的兩個過程的機理,建立了金屬卟啉仿生催化催化理論基礎。
④發現了熱解還原金屬卟啉活化分子氧的新途徑;通過探讨金屬卟啉仿生催化烴類氧化過程中催化劑作用過程、分子氧活化過程、反應物轉化過程的相互聯系與制約的規律,提出了工業條件下金屬卟啉仿生催化烴類氧化的生物循環與化學循環耦合機理。在此基礎上建立了金屬卟啉催化空氣氧化碳氫化合物的綠色工藝。
⑤系統研究了催化劑結構、反應物性質以及反應環境和條件對烴類化合物的氧化反應結果的影響規律,在國際上率先形成了一批可實際應用的金屬卟啉仿生催化碳氫化合物空氣氧化綠色工藝。其中仿生催化環己烷空氣氧化制備環己酮技術在中石化現有4.5萬噸和7萬噸/年環己酮大型裝置上成功地進行了工業試驗。
本項目發表SCI論文98篇,獲發明專利授權14項,申請國際PCT專利5項。
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